El 14 de julio de 2006, Lily lanzó su primer álbum en solitario "Alright, Still". El álbum ocupó el segundo lugar en la lista de álbumes británica en la primera semana de su lanzamiento. Con este álbum, fue preseleccionada. el 27º británico nominado a Mejor Álbum Británico en los Music Awards y Mejor Álbum de Música Alternativa en la 50ª edición de los Premios Grammy.
El 9 de febrero de 2009, Lily lanzó su segundo álbum "It's Not Me, It's You". En la primera semana de su lanzamiento, ocupó el primer lugar en la lista de ventas del mercado discográfico británico y el primer lugar en el mercado discográfico británico. La lista de álbumes de música pop británica ocupó el primer lugar en el álbum y el quinto en la lista de álbumes Billboard 200 de EE. UU. En julio, se lanzó el MV de la canción del álbum "Not Fair"; fue liberada en octubre, anunció su suspensión Con el desarrollo de la industria musical, estableció su propio sello musical y se transformó en una persona detrás de escena.
En octubre de 2010, Lily colaboró con el profesor Green en la canción "Just Be Good to Green".
El 15 de marzo de 2011 se transmitió por Canal 4 el programa de televisión "Lily Allen: From Riches To Rags" en el que participó Lily Allen, en el mismo mes se unió a otro programa "The X Factor"; Se desempeñó como juez.
En 2012, Lily Allen cambió su nombre a Lily Rose Cooper; en septiembre colaboró con la cantante estadounidense P!nk en la canción "True Love", que se incluyó en P ! El álbum de nk "La verdad sobre el amor".
En agosto de 2013, Lily Allen volvió a cambiar su nombre a su nombre original, Lily Allen. El 12 de noviembre, lanzó el MV y la fuente de sonido de la canción "Hard Out Here" de su tercer álbum Zhong.
En febrero de 2014, Lily Allen lanzó el MV del sencillo "Air Balloon"; en marzo se lanzó el MV del sencillo "Our Time", en mayo se lanzó el álbum "Sheezus"; en julio, lanzó los MV de los sencillos "URL Batman" y "As Long As I Got You".
El 16 de enero de 2015, la 35ª edición de los Brit Awards anunció la lista de nominaciones para todos los premios, Lily Aye Lun. Fue nominada a Mejor Vocalista Femenina Británica.