Este estudio desarrolló una tecnología de exfoliación universal para películas policristalinas de perovskita. El dispositivo cuasi fotovoltaico de perovskita preparado se sumerge en clorobenceno antidisolvente, que disolverá la capa de transmisión del polímero inferior sin afectar la película policristalina de perovskita. Al mismo tiempo, el electrodo metálico superior sirve como plantilla para garantizar la integridad de toda la película y, finalmente, se retira toda la película de perovskita para exponer su superficie inferior.
Figura 1. Tecnología de exfoliación para películas policristalinas de perovskita. a: catión orgánico/inorgánico monovalente, b: Pb2+ y x: anión halógeno.
La muestra de la superficie inferior completamente expuesta de la película policristalina de perovskita se obtuvo mediante tecnología de despegue. Una caracterización morfológica adicional mostró que la superficie inferior de la película policristalina de perovskita tiene un tamaño de grano mayor que la superficie superior, y los cristales de haluro de plomo residuales de la película son escamosos en la parte inferior y partículas pequeñas en la parte superior. Combinando la composición química y la caracterización de la distribución potencial de la parte superior e inferior, se muestra que la parte inferior exhibe una falta de homogeneidad lateral de la película más severa que la parte superior, lo que también refleja la falta de homogeneidad longitudinal de la película policristalina de perovskita durante el proceso de crecimiento de la solución.
Figura 2. Morfología, composición y distribución potencial de las superficies superior e inferior de películas policristalinas de perovskita.
Además, las pruebas de imágenes de fluorescencia en la parte superior e inferior de la perovskita muestran que la fluorescencia en la parte inferior es generalmente más débil que la superior, y hay una gran cantidad de áreas de recombinación no radiativa: fluorescente oscura. áreas, de las cuales una gran cantidad de áreas oscuras se distribuyen en Cerca del área de fluorescencia de haluro de plomo, se muestra que además del área oscura de recombinación no radiativa causada por defectos intrínsecos severos en el fondo de las partículas de perovskita, la gran cantidad La formación de áreas de haluro de plomo en el fondo también intensificará la recombinación no radiativa cerca de las partículas de perovskita. La observación in situ también encontró que existe una diferencia de tiempo entre la señal de haluro de plomo y la desaparición del área oscura fluorescente durante el proceso de pasivación.
Figura 3. Imágenes de fluorescencia de las superficies superior e inferior de películas policristalinas de perovskita. Rojo: Fluorescencia en el rango de 700 a 790 nanómetros; Azul: Fluorescencia en el rango de 500 a 570 nanómetros.
Figura 4. Fondo in situ* * *Preparación de muestras para imágenes de fluorescencia enfocadas e imágenes de fluorescencia in situ de resolución temporal del fondo de perovskita.
Además, es bien sabido que el método de tratamiento de superficies de haluro de amonio heterogéneo es el medio más eficaz para lograr películas de perovskita de alta calidad y dispositivos fotovoltaicos de perovskita de alta eficiencia en los últimos años, pero su mecanismo es a menudo se considera calcio. Pasivación de defectos cerca de la parte superior de las películas de titanio. Basándose en la profunda comprensión y caracterización de las propiedades de la superficie del fondo, los investigadores descubrieron que el tratamiento de la superficie superior con haluro de amonio heterogéneo también tendrá un impacto significativo en el fondo, cambiando la morfología, la composición y la estructura cristalina del fondo, mejorando así la gran área de recombinación no radiativa en la parte inferior. Por lo tanto, los investigadores definieron este nuevo mecanismo como: reconstrucción de microestructura asistida por moléculas, que explicó de manera más completa el origen del tratamiento superficial eficiente del haluro de amonio heterogéneo y también confirmó las propiedades de la red suave de las películas de perovskita policristalinas, permitiendo así que las moléculas penetren y penetren. difunde desde la parte superior hacia la parte inferior de la película, logrando así toda la película.
Figura 5. Propiedades superior e inferior de películas de perovskita después de la pasivación de la superficie con haluro de amonio.
Este trabajo analiza exhaustivamente la morfología de la microrregión, la composición química, la estructura electrónica y las propiedades fotofísicas de la interfaz inferior de películas policristalinas de perovskita. La tecnología de pelado de películas policristalinas desarrollada y la tecnología de imágenes de fluorescencia enfocadas in situ también proporcionarán una plataforma general para futuras investigaciones sobre las propiedades inferiores de las películas policristalinas. El estudio encontró que la parte inferior de la película era más desigual que la superior, lo que revela aún más la fuente principal de la gran zona de recombinación no radiativa en la parte inferior de la película. Finalmente, se aclaró el verdadero mecanismo de la estrategia de pasivación de superficies en haluro de amonio, subvirtiendo la comprensión tradicional y proporcionando orientación para el desarrollo de futuros métodos de optimización de dispositivos y el diseño de moléculas relacionadas.
Durante el trabajo de investigación, el profesor Samuel D. Stranks de la Universidad de Cambridge, el profesor Thomas P. Russell de la Universidad Lawrence Berkeley, el profesor Shao y el Dr. Shen Yonglong de la Universidad de Zhengzhou, y el académico Huang Wei de Northwestern El profesor asociado de la Universidad Politécnica, Tu Yongguang, los profesores de la Universidad de Ciencia y Tecnología del Sur y otros equipos brindaron mucho apoyo y ayuda para el buen desarrollo de esta investigación.
Este trabajo también contó con el apoyo de la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China, el Laboratorio Estatal Clave de Microestructura Artificial y Física Mesoscópica de la Universidad de Pekín, el Centro Científico Fronterizo de Nano-Optoelectrónica, el Instituto de Optoelectrónica del Delta del Río Yangtze de la Universidad de Pekín y Colaboración en óptica extrema respaldada por el Centro de Innovación, el Centro de Innovación Colaborativa en Ciencia de Materiales Cuánticos "Plan 2011" y el Consejo Británico de Investigación en Ingeniería y Ciencias Físicas (EPSRC).
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/doi/full/10.1002/adma 53663667
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