Estas obras muestran desesperación, miedo, tensión, dolor y otras psicologías o emociones morbosas, y el lenguaje musical es exagerado, deformado y grotesco. En Piero di Luna, Schoenberg también desarrolló un estilo de canto en inglés popular, a medio camino entre el habla y el canto. Entre las obras importantes de la etapa atonal se incluyen "Cinco ensayos orquestales" (1909) y el drama "La mano de la fortuna" (1913). Después de 1920 llegó el período de la técnica dodecafónica. Después de una larga exploración, Schoenberg encontró una nueva forma de organizar materiales musicales basada en la música atonal, formando la llamada música dodecafónica. El compositor compuso libremente una secuencia musical utilizando 12 tonos en la escala cromática. Las secuencias musicales se pueden utilizar tal cual, o al revés, al revés y al revés. Estas cuatro formas se pueden mover a cualquier altura de la escala cromática, lo que da como resultado 48 estilos. Cada tono de una serie (en su totalidad o en parte) puede aparecer uno tras otro para formar una melodía, o pueden aparecer simultáneamente para formar un acorde, formando así una canción completa. En el período posterior, Schoenberg utilizó básicamente la técnica dodecafónica para componer música. Sus obras importantes incluyen Variaciones para orquesta (1926-1928), Concierto para violín (1935-1936), Concierto para piano (1942), etc. En sus últimos años, ocasionalmente escribió obras tonales. Schoenberg escribió cuatro musicales: 1909.
La obra de un acto "Las expectativas de un hombre sobre un musical" y la obra de un acto "La mano de la fortuna" de 1913 fueron escritas de forma libre y atonal. La obra de teatro en un acto "Día tras día" de 1930 es una obra con un riguroso sistema dodecafónico. La ópera inacabada en tres actos "Moisés y Aarón" fue compuesta entre 1931 y 1932. También es una obra musical atonal dodecafónica. Se trata de una ópera parecida a un oratorio que cuenta la historia del éxodo judío de Egipto bajo el liderazgo de Moisés. Los personajes de la obra alternan entre el canto tradicional, la recitación y el habla rítmica. Moisés tuvo sólo un orgasmo. La primera mitad de la ópera tiene muchas actuaciones interesantes, especialmente la loca "Danza del becerro de oro", pero la segunda mitad es aburrida y dedica la mayor parte del tiempo a la religión. Aunque falta continuidad en el desarrollo dramático, la parte musical tiene un alto grado de unidad.
El trabajo de Schoenberg, con la excepción de sus primeros trabajos, es en su mayor parte difícil de entender y a menudo se le dio poca importancia en ese momento. Tras su muerte, la valoración de su música ha sido controvertida. La mayor contribución de Schoenberg fue heredar, desarrollar y, en última instancia, romper la tradición de la música romántica alemana en el siglo XIX, creando sistemáticamente la teoría y el método musical serialistas, completando así la tarea histórica de la transición de la música romántica a la música moderna. Además de componer, Schoenberg dedicó su vida a la enseñanza con gran entusiasmo y energía, formando a muchos compositores de fama mundial. Es un verdadero educador musical. Su música atonal y dodecafónica tuvieron un gran impacto en el desarrollo de la música en el siglo XX. Al principio en Alemania y Austria, y más tarde en Francia, Italia, Estados Unidos y otros países, muchos compositores adoptaron sus métodos de composición. Sus alumnos, como Weiborn y Berger, desarrollaron y refinaron aún más su teoría de la música secuencial. Las obras teóricas incluyen "Acústica armónica" (1911), "Pensamiento y lógica musical" (1934-1936, inacabado), "Conceptos básicos de la creación musical" (1948) y "Matching".